原子级厚度的硒氧化物薄膜的分子束外延和电子结构
原子级厚度的金属氧化物和硫族元素化物（硫化物、硒化物以及碲化物等）（如过渡金属二硫化物、超导β相FeSe、拓扑绝缘体Bi2Se3和Bi2Te3以及LaAlO3/SrTiO3）及其异质结构具有丰富的物理特性和应用前景，因而近年来受到很大的关注。氧硫族化合物可视为硫族化合物和氧化物的混合和桥接，具有如高载流子迁移率、热电、铁电和超导性等优异性质。Bi2O2Se是氧硫族化合物家族的典型代表，是一种空气稳定的高载流子迁移性的层状半导体，为下一代数字器件和光电子学带来了新的机会。然而，目前Bi2O2Se的研究主要集中在块状晶体和多层薄膜样品上，主要原因是原子级级厚度的Bi2O2Se薄膜的生长还存在巨大挑战。与传统CVD方法相比，分子束外延由于其2D生长模式和超低生长速率而在厚度精确可控生长等方面展现出显著的优势。此外，分子束外延所要求的超高真空环境也保证样品的超洁表面，有助于直接观察原子薄膜的电子结构。然而，原子级厚度的硒氧化物薄膜的分子束外延生长尚未实现。
图1 原子级厚度Bi2O2Se薄膜的制备
(a) 在（001）取向的SrTiO3（STO）衬底上外延生长原子级厚Bi2O2Se薄膜的示意图；
(b) Bi2O2Se的晶体结构；
(c) SrTiO3的晶体结构。
图2 通过MBE生长Bi2O2Se薄膜的精确厚度控制
(a) 以TiO2为终止面的STO基底的表面形貌；
(b-e) MBE生长的、不同厚度的Bi2O2Se薄膜的AFM形貌；
(c) MBE生长的Bi2O2Se薄膜厚度与生长时间的关系。
图3 MBE生长Bi2O2Se的横截面TEM表征
(a) Bi2O2Se薄膜与STO间界面的横截面HAADF-STEM图像；
(b) a图中白框区域界面的原子级分辨率HAADF-STEM图像；
(c) b图中HAADF图像在具有单轴应变分量εxx条件下的几何相位分析；
(d) b图中HAADF图像在具有单轴应变分量εzz条件下的几何相位分析；
(e) 由EDS得到的界面上Bi、Se、O、Sr和Ti的原子级分辨率元素图；
(f) 显示原子模型的界面的HAADF-STEM图像。
图4 MBE生长的一个单胞（1-UC）厚 Bi2O2Se薄膜的电子结构
(a) 通过ARPES检测的1-UC厚Bi2O2Se膜的示意图；
(b) 在宽能量范围内恒定能量轮廓的堆叠图；
(c) 在i) VBM和ii) VBM-0.4 eV频带处的恒定能量轮廓的光电发射强度图；
(d) 1-UC厚Bi2O2Se膜的色散；
(e) 在表面钾掺杂前（i）和相应的EDC（ii）的能带色散；
(f) 在表面钾掺杂后（i）和相应的EDC（ii）的能带色散。
通过在氧气氛围中共蒸发Bi和Se前驱体实现了原子级薄Bi2O2Se薄膜的MBE生长，在优化条件下采用2D生长模式而且Bi2O2Se薄膜的精确厚度控制也的得以实现。研究发现，MBE生长的高质量Bi2O2Se显示出原子级分辨的清晰界面和原子排列。通过角分辨光电子能谱成功观察到MBE生长的1-UC Bi2O2Se薄膜的电子结构，研究结果表明其展现出0.15 m0的低有效质量，高的迁移率和与块状薄膜相比轻微的带隙展宽。
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